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Physique de l'état condensé, chimie et nanosciences

Etude des mécanismes de formation de l'oxalate de plutonium - Application aux réacteurs à sels fondu

Thèse

Les réacteurs à sels fondus (RSF) offrent une alternative prometteuse pour la production d'énergie nucléaire durable, grâce à leur sûreté intrinsèque et à leur capacité à fermer le cycle du combustible nucléaire, notamment via l'utilisation d'un spectre neutronique rapide. Ce type de réacteur peut utiliser des sels chlorures liquides contenant du plutonium et d'autres actinides comme combustible. Dans le cadre du développement de cette filière nucléaire, le CEA apporte son soutien au développement d'un procédé de production de PuCl3. La synthèse de ce chlorure a déjà été réalisée à petite échelle au CEA ainsi qu'ailleurs dans le monde. Plusieurs produits de départ peuvent être utilisés pour la synthèse du trichlorure, notamment le plutonium métallique, l'oxyde et l'oxalate de plutonium. La voie de synthèse la plus prometteuse industriellement est la voie oxalate, car elle est transposable aux équipements déjà présents sur le site de La Hague. Ce procédé consiste à transformer l'oxalate en chlorure de plutonium via une réaction gaz/solide avec un agent chlorant, comme le HCl par exemple. Cependant, le mécanisme réactionnel et la décomposition de l'oxalate en milieu chloré sont encore peu connus. Une connaissance approfondie de cette transformation permettrait d'optimiser les conditions opératoires et de faciliter la montée en échelle de cette synthèse. Le sujet se concentrera dans un premier temps sur la détermination du mécanisme de réaction de l'oxalate de Ce (simulant du Pu) en chlorure. Des études à petite échelle seront réalisées pour identifier les différents intermédiaires de la réaction, à l'aide de moyens analytiques tels que la DRX, l'ATG/ATD et l'analyse des gaz produits lors de la réaction. La cinétique ainsi que les variations d'enthalpie seront également étudiées afin d'obtenir des données clés pour la modélisation d'un procédé à grande échelle. Ensuite, une optimisation de la synthèse du PuCl3 à l'échelle de la dizaine de grammes sera réalisée. Ces études seront d'abord conduites en conditions inactives sur simulant, afin de valider l'approche expérimentale, avant d'être transposées en conditions actives.

Sciences, Ingénierie, Santé (EDSIS) Université de Lyon

Marcoule

Formation recommandée : Diplôme Ingé/ M2 en chimie

01/10/2026

Boyer Serge

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